Recherche

Au cours des dernières années, la spectroscopie térahertz (THz) résolue en temps a considérablement gagné en popularité en raison de ses nombreuses applications en recherche fondamentale et appliquée. Situées dans une région encore peu exploitée du spectre électro-magnétique, entre le proche infra-rouge et les micro-ondes, les ondes THz couvrent des énergies de transition correspondant à plusieurs excitations microscopiques telles que phonons, excitons, magnons et plusieurs vibrations moléculaires. De plus, la fréquence d’oscillation des ondes THz (~1 THz!) est relativement lente ce qui permet l’utilisation d’impulsions optiques femtosecondes capables d’imager la composante oscillatoire de leur champ électrique. Cette technique appelé « échantillonnage électro-optique » est très sensible et permet d’obtenir l’information complète de l’onde THz, c’est-à-dire son amplitude et sa phase. Lorsqu’un échantillon est inséré dans le parcours optique de l’onde THz, cette technique sert à déterminer la réponse diélectrique complexe du matériel étudié. Mais plus important encore, le processus de détection optique est résolue en temps et la réponse diélectrique peut donc être déterminée à l'intérieur d'un intervalle temporel aussi court que quelques dizaines de femtosecondes. Par conséquent, une série de mesures effectuées avant, pendant et après l’arrivée d’une onde lumineuse interagissant avec l'échantillon et perturbant son équilibre microscopique permet alors d'étudier de nouvelles phases de la matière; des phases qui ne subsistent que pendant une échelle de temps ultra-courte. La recherche effectuée dans nos laboratoires est basée sur cette technique de spectroscopie THz ultra-rapide et a pour but d’explorer de nouveaux phénomènes physiques dans différentes classes de matériaux. Nous sommes particulièrement intéressés à l’étude des systèmes quantiques macroscopiques dans les microcavités de semiconducteurs et aux transitions de phase dans les matériaux fortement corrélés. Notre instrument expérimental de prédilection est le laser ultra-rapide. Nous utilisons aussi des techniques de propagation optique non-linéaire dans des semiconducteurs et dans les fibres optiques afin d’améliorer l’efficacité de génération et la sensibilité de détection des ondes THz. Ces outils optiques nous aident ainsi à élargir la fenêtre par laquelle nous observons la physique ultra-rapide du monde quantique.

Révéler le côté sombre d'un brillant condensat de Bose Einstein de polaritons

Récents progrès dans les techniques de fabrication de microcavités à semi-conducteurs ont permis d’observer des nouveaux états propres issus du couplage fort entre un champ photonique fortement confiné et des excitons de puits quantiques. Ces états, appelés exciton-polaritons, ont un caractère mixte lumière-matière qui leur confère des propriétés très particulières. Notamment, leur faible masse leur permet de former, à des températures relativement élevées (au-delà de 4 K), un état quantique macroscopique similaire aux condensats de Bose-Einstein (CBE). Ces dernières années, de nombreux travaux de recherche se sont basés sur la détection de la photoluminescence émise par la microcavité pour caractériser et analyser le CBE en microcavité.

Toutefois, ces expériences ne permettent que de sonder la composante photonique des polaritons sans possibilité d’adresser directement la partie matière : l’exciton. De par sa structure semi-conductrice similaire à un autre système cohérent, le laser en microcavité, un doute s’est d’ailleurs installé sur la nature exacte du CBE et de ses propriétés qui le démarquent du laser. Notre approche expérimentale se base sur l’utilisation de la spectroscopie térahertz (THz) résolue en temps pour sonder la formation du CBE à partir de ses interactions microscopiques. Cette technique nous permet non seulement d’accéder directement à la composante matière des polaritons, mais elle donne aussi accès à une dynamique ultra-rapide très riche qui comprend la formation d’excitons à partir de porteurs de charges libres (voir l’animation ci-dessous), leur couplage au champ photonique et le processus complet de condensation qui s’en suit.

Nos résultats démontrent directement l’existence de la composante matière de l’état quantique macroscopique (en rouge dans le graphique ci-dessous) établissant ainsi une différence fondamentale entre le CBE et l’effet laser conventionnel en microcavité.

J.-M. Ménard et al. Revealing the dark side of a bright exciton–polariton condensate. Nat. Commun. 5:4648 (2014) [pdf]

C. Poellmann et al. Microcavity design for low threshold polariton condensation with ultrashort optical pulse excitation. J. Appl. Phys. 117, 205702 (2015) [pdf]

Transitions de phase dans les matériaux fortement corrélés

La présence de fortes corrélations électroniques dans un matériau mène souvent à un réarrangement macroscopique spontané associé à une transition de phase. Le matériau peut notamment passer à un état caractérisé par la présence d’une onde de densité de charge ou encore par des propriétés supraconductrices. Ces transitions de phase ont un impact direct sur les interactions microscopiques dans le matériau, ce qui a une influence directe dans les propriétés optiques du matériau aux fréquences THz. La technique de spectroscopie THz ultra-rapide est donc un outil d’analyse exceptionnel pour étudier et distinguer plusieurs de ces interactions microscopiques tels que la réponse de plasma, les phonons (ci-dessous) et les excitons.

Les mesures THz résolues en temps permettent de plus de suivre l’évolution de ces interactions avec une résolution temporelle aussi précise que quelques dizaines de femtosecondes. Ainsi, un matériau peut être étudié alors même qu’une impulsion optique ultra-courte perturbe ses états microscopiques.

Dans nos laboratoires, nous utilisons une configuration expérimentale qui repose sur un faisceau pompe infrarouge et un faisceau sonde THz afin de mieux comprendre le rôle des interactions microscopiques dans les transitions de phase. En parallèle, nous développons aussi de nouvelles techniques optiques pour contrôler ces transitions. La figure ci-dessous illustre une transition de phase vers une onde de densité de charge qui peut être étudiée l’aide des techniques de spectroscopie THz ultra-rapides.  

M. Porer et al. Non-thermal separation of electronic and structural orders in a persisting charge density wave. Nat. Mat. 13:857 (2014)  [Link]  [PDF]

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Photonics and optical fibre technologies

In parallel to THz spectroscopy experiments, new optical tools are being developed in our group to improve THz generation and detection techniques. Optical rectification is a second-order nonlinear optical process used for the generation of phase-locked (CEP stable) broadband THz pulses. This technique is used in sensitive THz spectroscopy schemes, but it generally suffers from either a poor conversion efficiency or a narrow span of generated frequencies. These limitations are dictated by the linear and nonlinear properties of the crystal used for the conversion of visible or near-infrared pump pulses into THz radiation. New nonlinear materials are constantly being researched and developed to improve that conversion efficiency. Recently, we investigated second-order nonlinear processes in gas-filled hollow-core photonic crystal fibres (HC-PCF). Here our goal is to take advantage of the pressure-adjustable dispersion of HC-PCFs to eventually produce an efficient and highly tunable phase-locked THz source. Long-wavelength optical guidance in these fibers have already been demonstrated, but second-order nonlinearity, required for optical rectification, does not typically occur in fibers containing amorphous glass and gas, which are centrosymmetric materials. If, however, a dc electric field is used to break that centrosymmetry, an effective second-order coefficient can be induced. This process was demonstrated by observing and characterizing the generation of second harmonic. More experiments are currently being conducted to boost the nonlinear efficiency and demonstrate optical frequency tunability.

J.-M. Ménard and P. St. Russell. Phase-matched electric-field-induced secondharmonic generation in Xe-filled hollow-core photonic crystal fiber. Opt. Lett. 40:3679 (2015) [PDF]

Max Planck - University of Ottawa; Centre for Extreme and Quantum Photonics [Project]